El 24 de marzo de 1898 era nombrado Arzobispo de Toledo, Primado de España y Patriarca de las Indias Occidentales, haciendo su entrada solemne el 5 de junio. Tomaba posesión de la archidiócesis primada justo en el año del llamado “desastre del 98” marcado por la pérdida de las últimas colonias, y con el encargo de la Santa Sede de liderar la unidad de los católicos y del episcopado en España.
La desorientación en la que estaba inmersa la Iglesia española era muy grande. A ello tuvo que hacer frente el Cardenal, exhibiendo una vez más su inquebrantable fidelidad a la Santa Sede.
Se encontró también aquí con un Seminario en estado lamentable, por lo que al mes de su ingreso en la diócesis encomendó la formación de los seminaristas a don Manuel Domingo y Sol y a su Hermandad de Sacerdotes Operarios; cosecharían grandes éxitos en la promoción de ese centro tan vital para cualquier diócesis.
El Seminario formó parte de sus desvelos más continuados y consiguió imprimir un nuevo estilo de sacerdote: de profunda y recia espiritualidad, de una sólida formación intelectual y humana, enmarcado todo ello en un estilo sencillo y de gran amor a la Iglesia.
La realidad social, política y eclesial que se encontró en la ciudad del Tajo era de enorme decadencia, por lo que llevó a cabo una intensa labor pastoral y social entre los más necesitados, en tiempos de especial dificultad política.
Trabajó con celo incansable por la promoción social y espiritual de sus fieles. A tal fin colaboró decisivamente en la fundación de las llamadas Damas Catequistas, que desplegaron una gran actividad evangelizadora en la capital y distintos pueblos de la diócesis, en el mundo obrero y carcelario, cosechando abundantes frutos de conversión.
La reinstalación de los jesuitas en Toledo sirvió para dar un nuevo vigor a todas estas obras. Igualmente impulsó el sindicalismo de inspiración católica. También promovió la fundación de periódicos católicos que, fieles a las orientaciones del Papa y de los Obispos, sirvieran para crear un clima de conciliación en una España revuelta por un sinfín de turbulencias ideológicas.
El "Castellano" se redactaba y publicaba en Toledo, en la calle Núñez de Arce. En el número del día 11 de octubre de 1906 encontramos el siguiente artículo, en portada, escrito por el Cardenal :
El Boletín Eclesiástico de la diócesis de Madrid publica el importantísimo documento que a continuación insertamos:
Excelentísimo señor: Como Presidente de honor de la Junta Central de la Asociación católica, establecida en Madrid, tengo el gusto de remitir a vuecencia, por duplicado, un oficio de la misma, fechado el 15 de Julio último.
Por mi parte, estoy enteramente conforme con el pensamiento de la Junta y con lo que propone para que resulte en España una organización social sólida y numerosa de católicos, que sean como una fuerza permanente y bien disciplinada, puesta a disposición de los Prelados para defender la Religión contra los enemigos que la combaten, y para impedir que aumente la invasión de elementos usurpadores, en el campo de la Iglesia, con grave daño de las instituciones eclesiásticas.
Para lograr los fines prácticos que la Junta de referencia propone, serla bastante que en cada diócesis, según los medios que en ella haya disponibles, se cumpliese lo que sobre organización católica esta ya acordado en la Asamblea y Congresos católicos que sucesivamente han venido celebrándose en España.
Es lastima que aún haya que lamentar en nuestro suelo notoria disgregación de fuerzas, cuyos trabajos se esterilizan por funcionar dislocados y vivir sustraídos a una dirección común, como lo están en Alemania, Italia, Bélgica y algunas regiones de otros países.
Ruego á V. E. tome en cuenta las indicaciones que preceden, y le pido su consejo y valiosa protección, con la mira de ir preparando la unidad de acción social en nuestra amada patria, para estar prevenidos y hacer frente á peligros que, burlándose de provisiones hurañas, pueden traer días de luto así á la Iglesia como a nuestro país.
Dios guarde a V. E. muchos años.
Toledo, 2 de Agosto de 1906.
Ciriaco María, Cardenal Arzobispo de Toledo.
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El Obispo de Málaga escribe al Cardenal manifestando su adhesión total ante sus iniciativas, lo que atestigua la influencia de éste ante el resto de obispos de España en aquella época :
Emmo. Sr. Cardenal primado, Arzobispo de Toledo.
Venerable Sr. Cardenal.
He recibido la comunicación de vuestra Eminencia del día 2 de Agosto, acompañada de otra del Excmo. Sr. Marqués de Comillas, proponiendo medios de organización de los católicos para la defensa de la Religión. Tanto las respetables indicaciones de vuestra Eminencia, como los proyectos que sugiere el Sr. Marqués, coinciden con mi modo de ver acerca de la acción católica en las diócesis y en la nación.
Tengo creada una Junta de acción católica, que ampliaré y pondré en comunicación con la Junta central de Madrid. Me agradará en extremo que esta Junta de la Corte tenga cada año entre manos la realización de uno a dos fines concretos, de gran importancia para la defensa de cosas y personas de la Iglesia, que llene la mente de estos católicos de acción y mantenga el entusiasmo de todos.
De vuestra Eminencia y de la Junta central recibiré y secundaré gustoso cuantas indicaciones crean oportuno dirigirme. Felicito a vuestra Eminencia por esta iniciativa y renuevo los sentimientos mas expresivos con que soy de vuestra Eminencia atento seguro servidor y capellán, que besa los santos pies de vuestra Eminencia,
Juan, Obispo de Málaga
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El periodista responde a ambos bajo la misma columna del artículo con estas palabras, que atestiguan patentemente la fuerza de la persona del Cardenal Sancha en la sociedad de su tiempo :
"Después de la hermosa carta del Sr. Cardenal, no podemos tener duda acerca del camino que hemos de seguir. Nosotros nos ponemos incondicionalmente a las órdenes del sabio Primado e invitamos a todos los periódicos católicos a que manifiesten su adhesión con palabras y obras a una personalidad, cuya autoridad es indiscutible por su posición, talento y virtudes."
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Coincidiendo con sus últimos años de vida, en 1907 convoca la primera Asamblea de los Obispos españoles con el objetivo de tratar proyectos comunes, sentando el precedente más importante de las futuras Conferencias de metropolitanos y de la actual Conferencia Episcopal Española.
Una nueva generación de obispos –más libre de ataduras políticas y más unida a la Santa Sede que a los gobiernos de turno– se abría camino en España. Todos los esfuerzos emprendidos por el Cardenal a lo largo de su dilatado ministerio episcopal –aderezados con no pocos sinsabores procedentes de sus hermanos Obispos–, por fin daban sus frutos.
